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二氧化硫—空氣氧化法

更新時間:2017-12-19點(diǎn)擊次數(shù):7972

 在一定pH值范圍內(nèi),在銅的催化作用下,利用SO2和空氣的協(xié)同作用氧化廢水中的氰化物,稱為二氧化硫—空氣氧化法,常簡寫成SO2/Air法。該方法是加拿大鎳金屬公司于1982年發(fā)明的。該公司的英文縮寫是INCO,所以也把二氧化硫—空氣氧化法叫做因科法。二氧化硫—空氣氧化法工藝簡單,設(shè)備不復(fù)雜,處理效果一般優(yōu)于氯氧化法(不考慮硫氰化物的毒性)、藥劑來源廣、處理成本尚不算高、投資少。因此,近年來,使用該方法的礦山已達(dá)三十多個,我國于1984年開始研究二氧化硫—空氣氧化法,于1988年完成工業(yè)試驗(yàn),有幾個氰化廠曾采用二氧化硫—空氣氧化法處理含氰廢水,取得了一定的效果。

一、二氧化硫—空氣氧化法特點(diǎn)

    二氧化硫—空氣氧化法是一種純消耗性的處理含氰廢水(漿)方法,無經(jīng)濟(jì)效益,因此,人們常常把這種方法與氯氧化法比較。

1、二氧化硫—空氣氧化法的優(yōu)點(diǎn)

    1)能把廢水中總氰化物(CNT-)降低到0.5mg/L,而氯氧化法僅能把可釋放氰化物降低到0.5mg/L。

    2)能去除亞鐵氰化物和鐵氰化物,使水質(zhì)大為提高。

    3)去除廢水中重金屬的效果較好,在車間排放口除銅有時超標(biāo)外,其它重金屬均達(dá)標(biāo)。

    4)可處理廢水,也可處理礦漿。

    5)所需設(shè)備為氰化廠常用設(shè)備,投資少,易于操作、管理和維護(hù)。

    6)工藝過程比較簡單,可人工控制,也可自動控制,均可取得滿意的處理效果。

7)當(dāng)催化劑適量時,反應(yīng)速度較快,可在0.5~1.0小時內(nèi)完成反應(yīng)。

    8)藥劑來源廣,對藥劑質(zhì)量要求不高,可利用“三廢”做為SO2來源。

    9)處理后廢水組成簡單,對受納水系影響小,給廢水循環(huán)使用創(chuàng)造了條件。

    10)即可間歇處理,又可連續(xù)處理。

    11)處理成本通常比氯氧化法低,尚可被礦山接受。

12)不氧化硫氰化物、藥耗低,從處理成本方面考慮,也可算是一個優(yōu)點(diǎn)。

2、二氧化硫—空氣氧化法的缺點(diǎn)

    1)不能消除廢水中的硫氰化物,處理含硫氰化物的廢水時,廢水殘余下來毒性大些,因?yàn)榱蚯杌锏亩拘允乔杌锏那Х种畮住?/span>

    2)車間排放口銅離子有時超標(biāo),但尾礦庫溢流水銅不會超標(biāo)。

    3)產(chǎn)生的氰酸鈉水解慢,廢水在尾礦庫停留時間需長些,否則廢水仍具有一定毒性。

    4)可能需要加催化劑銅鹽—寶貴的有色金屬被消耗。

    5)電耗高,一般是氯氧化法的3~5倍。

    6)影響處理效果的因素多,反應(yīng)pH值、催化劑加量、二氧化硫加量、充氣量及空氣彌散程度等,而氯氧化法僅加氯量和pH值兩項(xiàng)。

    7)使用液體、氣體二氧化硫時,設(shè)備的腐蝕問題不容忽視,催化劑硫酸銅溶液對鐵的腐蝕極大,應(yīng)特別注意。

    8)當(dāng)廢水含砷時,由于二氧化硫把砷還原為低價(jià),導(dǎo)致砷的去除率下降,排水砷可能超標(biāo)。

9)屬于破壞氰化物的方法,無經(jīng)濟(jì)效益,廢水中貴金屬、重金屬不能回收。

    10)反應(yīng)過程如果pH值過低,會逸出HCN和SO2,而且殘氰高;pH值過高時,殘氰也高,因此對反應(yīng)pH值的控制要求嚴(yán)格。

二、二氧化硫—空氣氧化法所需藥劑

    二氧化硫—空氣氧化法所需藥劑有石灰、銅鹽、空氣和含二氧化硫的藥劑,其中石灰和空氣為人們所孰悉,不再介紹。銅鹽可以是硫酸銅、氯化銅,當(dāng)廢水中含銅50~100mg/L(以Cu(CN)2-或Cu(CN)32-存在時也是催化劑)時,可不加催化劑,選擇二氧化硫藥劑時,應(yīng)考慮貨源充足,容易運(yùn)輸、價(jià)格低廉等因素,這直接涉及到二氧化硫—空氣氧化法的處理成本。含二氧化硫的藥劑較多,有氣體、液體、固體之分,下面分別介紹。

1、氣體、液體二氧化硫

    氣體二氧化硫包括冶煉煙氣、焙燒煙氣和硫酸廠煙氣等。黃金氰化廠附近往往沒有產(chǎn)生這類氣體的工廠或車間,給利用這種二氧化硫造成了極大的限制。但采用精礦焙燒除硫、砷工藝的氰化廠具有這種有利條件,這種氰化廠可采用二氧化硫—空氣氧化法處理其含氰廢水。

    二氧化硫是一種易液化、有強(qiáng)烈刺激性氣味的無色氣體。分子量64.06,熔點(diǎn)-72.7℃,沸點(diǎn)-10.02℃,溶于水生成很不穩(wěn)定的亞硫酸,25℃時二氧化硫在水中溶解度為8.5%,水溶液中存在下列平衡:

    SO2+H2O→H2SO3

    H2SO3→H++HSO3-    K1=1.26×10-2

    HSO3-→H++SO32-    K2=6.3×10-8

    在SO2和H2SO3分子中,硫的氧化值為+4價(jià),既具有氧化性又具有還原性,如:

    SO2+2H2S=3S+3H2O

    在二氧化硫─空氣法中,SO2起氧化劑的作用(與氧協(xié)同作用),但其機(jī)理不詳。而大部分SO2和亞硫酸及其鹽做還原劑使用。如:

    2AuCl4-+3SO2+3H2O=2Au↓+3H2SO4+8Cl-

    亞硫酸做氧化劑的電極電位如下:

    H2SO3+4H++4e→S+H2O    ψ0=0.45V

    可見,氧化能力較弱,尤其在堿性條件下,亞硫酸鹽具有很強(qiáng)的還原性:

    SO42-+H2O+2e=SO32-+2OH-    ψ0=-0.93V

    從以上兩個電極反應(yīng)看,如果說H2SO3還具有氧化性,那么SO32-具有很強(qiáng)的還原性。盡管如此,要想把氣體SO2氧化成SO3,就遠(yuǎn)不如把SO32-氧化為SO42-容易:

    SO2+O2=2SO3+195.9kJ

    由此可見,氣體SO2比SO32-氧化能力強(qiáng)。

    氣體SO2經(jīng)提純、壓縮制得液體SO2,是一種無色透明有刺激性臭味的液,0℃時比重1.43。液體SO2的飽和蒸氣壓與溫度關(guān)系見表5-1、液體SO2用槽車或鋼瓶裝運(yùn)。鋼瓶標(biāo)記為黑底黃色。鋼瓶充氣系數(shù)或容量為1.25kg/L。瓶嘴為銅制品,包裝上應(yīng)有明顯的“有毒壓縮氣體”標(biāo)志。搬運(yùn)鋼瓶時應(yīng)輕取輕放,切勿激烈振蕩,以免引起爆炸,鋼瓶應(yīng)貯于低溫(<35℃),通風(fēng)良好的場所,防止日曬和靠近高溫物體,遇有液體漏出時,應(yīng)用大量水沖洗。氣體SO2大多數(shù)是工廠的副產(chǎn)物或廢氣,價(jià)格低,以此做二氧化硫─空氣法藥劑符合以廢治廢的原則。液體SO2價(jià)格高達(dá)每噸千元,使處理成本上升,但能遠(yuǎn)距離運(yùn)輸。

          表5-1 液體SO2飽和蒸汽壓與溫度的關(guān)系

      溫度℃  

      飽和蒸汽壓(Mpa)

2、含二氧化硫的固體藥劑

    含二氧化硫的藥劑或者說能釋放出SO2或SO32-的固體藥劑,其中包括亞硫酸鹽,焦亞硫酸鹽、我們常用的是其鈉鹽。

    (一)亞*(Sodium sulfite)

    用*溶液吸收氣體中的SO2,得到亞*。

    2NaOH+SO2=Na2SO3+H20

    亞*又分為無水亞*(俗稱硫氧)和結(jié)晶亞*,前者分子式為Na2SO3,分子量126.04,含SO250.8%,后者的分子式為Na2SO3·7H2O,分子量252.15,含SO225.38%。

    無水亞*為白色結(jié)晶粉末,比重2.633,溶于水,水溶液呈堿性;微溶于醇,不溶于液氯、氨。與空氣接觸易氧化成*,遇高溫則分解成硫化鈉和*,與強(qiáng)酸接觸則分解成相應(yīng)的鹽類而放出SO2。一級品和二級品的純度為97%、93%。

    結(jié)晶亞*為無色單斜結(jié)晶或粉末,比重1.539。溶于甘油、水、微溶于醇。150℃失去結(jié)晶水變成無水物。在空氣中逐漸氧化成硫酸鹽,其工業(yè)品純度(Na2SO3·7H2O)為60%,折算成Na2SO3的純度為30%。

    (二)焦亞*(Sodium pyrosulfite、Sodium metabisulfite)

    焦亞*也叫偏重亞*,二硫五氧酸鈉、重亞*或重硫氧。分子式Na2S2O5,分子量190.10,是用NaOH溶液吸收SO2制得,白色或微黃色結(jié)晶形粉末或小結(jié)晶,帶有強(qiáng)烈的SO2氣味,密度1.4,溶于水,不溶于醇,20℃和100℃時100ml水中溶解度為54、81.7克。水溶液呈酸性,久置于空氣中則氧化成硫酸鹽,與酸接觸,放出SO2,高于150℃分解出SO2。一級品、二級品純度為含SO264%、61%。

    以上固體SO2藥劑應(yīng)貯存于干燥、陰涼的庫房中,運(yùn)輸中避免曝曬、雨淋,不可與酸類、氧化劑共儲混運(yùn)。容器必須密封,以防受潮。不可儲于露天,對受潮的包裝要分離出去并抓緊處理。失火時,可用水、砂撲滅。

3、自制二氧化硫氣體

    如果要采用二氧化硫—空氣氧化法的氰化廠附近無SO2煙氣和價(jià)格合適的其它SO2時,可自制SO2氣體,簡單可行的辦法是用硫磺制取SO2氣體,一臺日生產(chǎn)200kg的二氧化硫氣體發(fā)生器投資不到一萬元,操作也十分簡便,其成本僅為液體SO2的四分、為含SO2固體藥劑價(jià)格的五分或更低。其化學(xué)反應(yīng)如下:

             燃燒 

          S+O2→SO2

    也可采用含硫礦物生產(chǎn)SO2,如氰渣、硫鐵礦、石膏等,但設(shè)備復(fù)雜些。不過,比購買SO2藥劑便宜得多。

    產(chǎn)生的SO2氣體經(jīng)降溫、除硫,就可作用,使用方法有二,一是直接把氣體通入廢水中,一般需要給SO2氣體加壓,使用羅茨鼓風(fēng)機(jī),電耗大,二是用水或堿溶液吸收二氧化硫氣體,將二氧化硫以亞硫酸或其鹽的形式加入廢水中,加入量易控制,操作更穩(wěn)定。

4、二氧化硫中毒及防治

    (一)SO2中毒癥狀

    當(dāng)空氣中SO2濃度1~2ppm時,人能感到SO2對粘膜有刺激作用,500~1000ppm時人能忍受0.5~1小時,但出現(xiàn)病害;濃度400~500ppm時,短時間就會陷于危險(xiǎn)狀態(tài)。呼吸道粘膜出現(xiàn)炎癥性濃腫潰瘍。吸入更高濃度的SO2時,發(fā)生嗓啞、胸痛、呼吸困難等癥狀,并出現(xiàn)眼瞼炎癥、發(fā)疳、神志不清。

    車間允許高濃度為5ppm(15mg/m3)。

    (二)預(yù)防措施:

    1)有慢性咽炎、支氣管炎、哮喘病、肺氣腫、支氣管擴(kuò)張、慢性萎縮性鼻炎者不宜進(jìn)行SO2操作。

    2)設(shè)備、管道應(yīng)密閉、生產(chǎn)場所裝備局部排氣設(shè)備。

    3)設(shè)備定期檢修,進(jìn)入高濃度SO2場所應(yīng)戴防毒面具,不要對著含SO2溶液呼吸。

    4)廢氣應(yīng)回收SO2后再排放。

    5)SO2鋼瓶泄漏時應(yīng)浸入石灰乳中。

    (三)急救措施

    1)迅速使中毒者離開毒區(qū),到新鮮空氣處。

    2)重度中毒者要考慮可能有肺水腫,不能進(jìn)行人工呼吸,應(yīng)輸氧。

    3)若有稠痰堵塞呼吸道應(yīng)立即吸出,喉頭水腫痙攣呼吸道堵塞者,應(yīng)作氣管切開術(shù)。

    4)眼睛受SO2刺激而損傷者,可用2%NaHCO3水溶液或生理食鹽水沖洗,再滴入醋酸可的松溶液和抗菌素。

    5)鼻塞者用2%***滴鼻。

    6)皮膚受損時用大量水沖洗后,再以5%NaCO3溶液中和或濕敷。

5、硫酸銅(Copper sulfate)

    常用的工業(yè)品硫酸銅是其五水鹽,俗稱五水硫酸銅、膽礬、藍(lán)礬,分子式為CuSO4·5H2O。分子量249.5,藍(lán)色透明三斜晶系晶體,在空氣中放置時,表面風(fēng)化變成白色粉末,在空氣中慢慢加熱至150℃變成無水鹽,加熱到650℃放出SO3。五水硫酸銅相對密度2.284,易溶于水,溶于甲醇(10℃時15.6g/100ml),不溶于乙醇,水中溶解度見表 2。

            表 2 硫酸銅在水中的溶解度

        溫度   (  ℃   )   0      100

        溶解度(g/100ml)  31.6    203.3

    水溶液呈酸性,加入氨則生成深藍(lán)色銅氨絡(luò)離子〔Cu(NH3)42+,硫酸銅水溶液有很強(qiáng)的腐蝕性,在鐵制容器中很快還原為銅,鐵轉(zhuǎn)變?yōu)镕e2+,使容器損壞,因此必須有防腐措施。

三、二氧化硫—空氣氧化法反應(yīng)機(jī)理

     從文獻(xiàn)看,外對二氧化硫─空氣法的研究于工業(yè)應(yīng)用方面,在機(jī)理方面的研究尚未見報(bào)道。加拿大鎳金屬公司的B.R.Conrad,E.Devugst,G.Borbely在文章中也僅提供了一個化學(xué)反應(yīng)式:

CN-+SO2+O2+H2O→CNO-+H2SO4

    二氧化硫—空氣氧化法去除氰化物的途徑有三,一是降低廢水pH使氰化物轉(zhuǎn)變?yōu)镠CN,進(jìn)而被參加反應(yīng)的氣體吹脫逸入氣相,隨反應(yīng)廢氣外排,在反應(yīng)pH值8~10范圍,這部分占總氰化物的2%以下。二是被氧化生成氰酸鹽,這部分占全部氰化物的96%以上,三是以沉淀物(如重金屬和氰化物形成的難溶物)形式進(jìn)入固相的氰化物,占全部氰化物的2%左右。二氧化硫—空氣氧化法確實(shí)是一種氧化氰化物的方法。

    在二氧化硫—空氣氧化法處理含氰廢水過程中,不僅涉及氰化物的反應(yīng),廢水中其它物質(zhì)如硫氰化物、重金屬等也發(fā)生了反應(yīng),使廢水水質(zhì)得到很大改善。

表 3 二氧化硫—空氣氧化法除氰效果與反應(yīng)pH值關(guān)系

     反應(yīng)pH           各相帶走CN-(%)

            氣相     固相     液相    反應(yīng)破壞氰化物

     7     2.94      1.34     22.16   73.56

     7     1.1       1.7      0.44    96.76

     9.5   0.38      2.33     0.55    97.24

     11    0.56      0.75     7.2     91.49

備注:廢水含CN-:218mg/L,Cu:56mg/L,加Cu2+157mg/L,SO2/CN-:3.94,空氣量:50倍廢水體積,反應(yīng)時間:0.5h。

1、氰化物氧化機(jī)理假說

    二氧化硫—空氣氧化法處理含氰廢水要求反應(yīng)pH在7.5~10之間,在此條件下,如廢水中含有50mg/L以上的銅或外加如此數(shù)量的銅鹽,當(dāng)空氣和SO2通入廢水時,發(fā)生氰化物氧化生成氰酸鹽的反應(yīng)。

    我們不妨把發(fā)生氰化物氧化的pH范圍與SO2在水中的化學(xué)平衡曲線(圖5-1)進(jìn)行比較,不難看出,二氧化硫—空氣氧化法pH值范圍,正是SO2在水中主要以SO32-形式存在的pH值范圍。這就意味著參加使氰化物氧化反應(yīng)的不是SO2而是SO32-。

    另外,把二氧化硫—空氣氧化法反應(yīng)與*氧化法反應(yīng)相比,發(fā)現(xiàn)兩種方法均在pH值偏堿性的條件下操作,而且均使用銅鹽做催化劑,只是后者不必充入空氣。因此,設(shè)想二氧化硫—空氣氧化法反應(yīng)機(jī)理如下:

    SO2+H2O=H2SO3

    H2SO3=2H++SO32-

    SO32-+O2=SO42-+[O]

    CN-+[O]=CNO-

    CNO-+2H2O=HCO3-+NH3

    總反應(yīng)式:

    CN-+O2+SO32-+2H2O=HCO3-+NH3+SO42-

    依上式計(jì)算,二氧化硫—空氣法除氰的加藥比SO2/CN-=2.47,但實(shí)際上在4~15之間,而且隨廢水氰化物濃度增高而降低。為此,做如下解釋。SO32-與氧反應(yīng)生成活性氧[O],這種活性氧具有較強(qiáng)的氧化能力,但有效時間很短,生成的活性氧在有效時間內(nèi)未與CN-相遇,卻與SO32-反應(yīng)生成硫酸,就白白浪費(fèi)掉了,因此加藥比就比理論加藥比大。這就告訴我們?nèi)绻驈U水中加入過多的SO2或廢水中的SO32-高時,必然使產(chǎn)生的活性氧與SO32-生成硫酸的趨勢增大,使加藥比增大。在間歇反應(yīng)時,一次加藥的效果不如兩次或多次小批量加藥除氰效果好,就是這個原因所致。

    二氧化硫—空氣法反應(yīng)過程中,石灰做pH值調(diào)節(jié)劑,鈣離子會與SO32-形成CaSO3、pH值較低時,還會生成Ca(HSO3)2,這些,均可使SO32-的濃度減小,在SO32-消耗過程中,還會起補(bǔ)充(緩沖)作用。

    CaSO3=Ca2++SO32-

Ca(HSO3)2= Ca2++2HSO32-

    HSO3-=H++SO32-

    實(shí)際作用的結(jié)果SO2/CN-僅比理論值稍有增加。

    由于二氧化硫—空氣氧化法除氰的化學(xué)平衡問題,為了達(dá)到較低的殘氰含量,反應(yīng)后必須使SO32-濃度保持一定值。當(dāng)廢水氰化物含量低時,這個數(shù)量與除氰所需要的SO32-相比大得多,因而SO2/CN-較大,例如,當(dāng)CN-≤50mg/L時,SO2/CN-=10~15;當(dāng)廢水氰化物含量高時,這個數(shù)量與除氰所需的SO32-相比就很小,因而SO2/CN-較小,當(dāng)CN-≥200mg/L時,SO2/CN-=4~6。因此,實(shí)際SO2/CN-隨廢水氰化物濃度增加而降低。

    當(dāng)廢水中含有50mg/L以上的銅(以銅氰絡(luò)合物形式也可)時,如果廢水中氰化物含量較低,不必再加銅。那么,為什么廢水中的絡(luò)合物Cu(CN)2-、Cu(CN)32-也起催化劑作用呢?試解釋如下:

    反應(yīng)開始時,反應(yīng)pH值降低到7.5~10,一部分氰化物被氧化成氰酸鹽進(jìn)而水解生成氨。氰化物氧化使廢水中銅氰絡(luò)離子解離,生成CuCN沉淀,氨又使CuCN形成亞銅氨絡(luò)離子并在溶解氧的作用下轉(zhuǎn)化為銅氨絡(luò)離子,銅氨絡(luò)離子又與廢水中氰化物反應(yīng)生成CuCN,氨逸入氣相,生成的CuCN再與CNO-水解生成的氨發(fā)生反應(yīng)……

    CNO-+2H2O=HCO3-+NH3

    CN-+S032-+O2=CNO-+SO42-

    Cu(CN)2-=CuCN+CN-

    CuCN+2NH3=Cu(NH3)2+CN-

    2Cu(NH3)2+4NH3+0.5O2+H2O=2Cu(NH3)42-+2OH-

    Cu(NH3)42-+2CN-=CuCN+4NH3+0.5(CN)2

    (CN)2+2OH-=CN-+CNO-+H2O

    在二氧化硫—空氣氧化法處理前,廢水中也含有一定數(shù)量的氨,這是氰化物水解產(chǎn)生的,因此,廢水中的氨并不缺乏,這就保證了銅的催化劑作用。

    由此推斷,當(dāng)廢水中銅含量低時,反應(yīng)速度必然慢;當(dāng)反應(yīng)pH值低時,氨以NH4+形式存在反應(yīng)速度也必然慢,這些都被事實(shí)證明了。但是,當(dāng)反應(yīng)pH值過高時,不利于CNO-水解,卻有利用NH3從液相逸出,故氨逸出與產(chǎn)生的平衡被打破,廢水中氨濃度下降,反應(yīng)速度也必然慢。當(dāng)pH>12時,反應(yīng)速度確實(shí)很慢。綜上所述,氨的生成和生成銅氨絡(luò)離子都要求反應(yīng)pH值在7~8范圍,過高過低都會使反應(yīng)減慢甚至停止。尤其是pH過低時HCN的吹脫量急劇增加,二氧化硫─空氣法變成了吹脫法。

2、重金屬氰絡(luò)物的分解順序

    二氧化硫—空氣氧化法與氯氧化法不同,它不但能去除廢水中的氰化物,還能去除鐵和亞鐵的氰絡(luò)物。因此,廢水的總氰化物去除率高,但不能去除硫氰化物。

    廢水中各種絡(luò)合氰化物的去除順序如下:

    CN->Zn(CN)42->Fe(CN)64->Ni(CN)42->Cu(CN)2->SCN-

    其中,F(xiàn)e(CN)64-是以重金屬沉淀物形式除去的。例如:

    2Zn2++Fe(CN)64-=Zn2Fe(CN)6↓

    廢水中如果有Fe(CN)63-,那么Fe(CN)63-先被SO32-還原為Fe(CN)64-,然后被去除,這是二氧化硫─空氣法的大優(yōu)點(diǎn)。

    Zn(CN)42-、Ni(CN)42-先解離,氰離子被氧化,Zn2+、Ni2+或與Fe(CN)64-生成沉淀物或在Fe(CN)64-不足時生成氫氧化物沉淀。達(dá)到了從廢水中除去的目的。Cu(CN)2-解離后,氰化物和Cu+均被氧化,生成的Cu2+形成氫氧化銅沉淀而除去,反應(yīng)結(jié)束后,廢水中仍然殘留一部分氨,并與Cu2+形成銅氨絡(luò)合物Cu(NH3)42-而存在于廢水中,使廢水中銅含量有時會超過廢水排放標(biāo)(Cu:1mg/L)。但其它重金屬能達(dá)標(biāo)。

3、硫氰化物的行為

    廢水中的硫氰化物據(jù)說可按下式氧化:

    SCN-+4SO2+4O2+5H2O→CNO-+5H2SO4

    資料介紹,Ni2+、Co2+、Cu2+、Ag+等均是該反應(yīng)的催化劑,但我們的研究表明,SCN-在除氰過程中無明顯氧化跡象,如果說有一定的去除率,可能是在pH值偏低時與Cu+生成難溶的CuSCN所致。但通過這種方式崐去除SCN-會使反應(yīng)的催化劑濃度降低,由于SCN-的毒性在水中約為氰化物的千分之幾,當(dāng)濃度高達(dá)幾十mg/L時,也具有一定的毒性。從這個角度看,不能去除硫氰化物是二氧化硫─空氣法的一個缺點(diǎn)。

    廢水中的其它還原性物質(zhì)如S2O32-也會在除氰過程中被氧化:

    2S2O32-+8SO2+8O2+10H2O=2SO42-+10SO42-

4、供氧問題

    二氧化硫—空氣氧化法需要氧,但空氣中的氧不可能全部溶于廢水中,一般溶解氧的飽和濃度僅幾十mg/L。因此,氧的濃度是決定反應(yīng)速度的一大因素,為崐了保證不斷地向反應(yīng)液中提供氧,必須不斷地向反應(yīng)液中充入空氣??諝庵械难鯕馊苋胍合嗟乃俣仁芤耗U(kuò)散速度控制,為了使氧盡可能多地溶于液相,必須增加攪拌強(qiáng)度,使空氣均勻地以細(xì)小氣泡的形式彌散于反應(yīng)液中,這就必然導(dǎo)致動力消耗的增大。一般每立方米廢水需30m3空氣。由于空氣中氧溶入液相的速度慢,充崐氣的時間就決定的溶入廢水中氧的數(shù)量,所以反應(yīng)時間與CN-濃度關(guān)系并不大,而與催化劑濃度和充氣效果有很大關(guān)系。

5、二氧化硫—空氣氧化法的消耗

    二氧化硫—空氣氧化法使用SO2、銅鹽、石灰、水及電力,其中SO2的消耗與CN-濃度有關(guān),理論上SO2/CN-=2.48。實(shí)際上氰化物濃度與SO2/CN-的關(guān)系如下:

    氰化物濃度(mg/l)   <50    100~200   >300

    SO2/CN-              8~15   5~8       <4.5

    加藥比還與催化劑濃度有很大關(guān)系。具體應(yīng)根據(jù)試驗(yàn)確定。

    銅催化劑加量隨著廢水CN-濃度增加而應(yīng)有所增加,一般以保持廢水中銅濃度50~150mg/L為佳。當(dāng)廢水中SCN-含量高時,銅加量應(yīng)增加。

    石灰的耗量一般為SO2耗量的1.5倍左右。水主要消耗在制石灰乳和配制崐含SO2藥劑的溶液上。石灰乳濃度可取10%~20%。

    電耗一般3~5kwh范圍,與選用的充氣設(shè)備規(guī)格、類型有關(guān)。如果能研究出新型反應(yīng)器,使電耗大為降低、二氧化硫─空氣法成本降低。

四、二氧化硫—空氣法的二次污染問題

1、二氧化硫及亞硫酸鹽

    SO2是有毒氣體,在二氧化硫—空氣氧化法處理含氰廢水過程中,要保證SO2管線、閥門密封良好、不泄漏,如果采用充入SO2氣體進(jìn)行反應(yīng)的除氰工藝,要保證SO2吸收*并使用密封式反應(yīng)器或半密封式反應(yīng)式與引風(fēng)機(jī)配合,把廢氣排走。保證車間及周圍大氣中SO2含量小于15mg/m3。由于處理廢水使用SO2較少,而且在堿性條件下進(jìn)行反應(yīng),這一點(diǎn)是可以保證的。據(jù)工業(yè)試驗(yàn),反應(yīng)后廢氣中SO2含量在2.56~10.24mg/m3。小于國家規(guī)定的車間衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)15mg/m3。

    為了達(dá)到一定的氰化物去除效果,必須保證廢水中亞硫酸鹽(SO32-、HSO3-或CaSO3)濃度,因而排水COD可能增加許多,超過國家規(guī)定的排放標(biāo)準(zhǔn)。不過,水中的亞硫酸鹽很快會與空氣反應(yīng)氧化成硫酸鹽。在尾礦庫內(nèi)的自然凈化可使亞硫酸鹽含量大大降低,廢水COD一般不會超標(biāo)。(國家工業(yè)廢水排放標(biāo)準(zhǔn)COD400mg/L)。

2、含氰沉淀物的再溶性

    反應(yīng)過程生成的重金屬亞鐵氰化物沉淀以及少量的CuCN、Zn(CN)2等將在尾礦庫內(nèi)沉淀下來,據(jù)文獻(xiàn)報(bào)導(dǎo),重金屬的亞鐵氰化物沉淀很穩(wěn)定。加拿大鎳金屬公司在pH4~9范圍內(nèi)所做的試驗(yàn)表明,這些沉淀物所含的氰化物并不會因時間的延長而有明顯的溶出。這可能是CNT-濃度與Fe(CN)64-所形成的重金屬沉淀物在CN-<0.5mg/L時尚處于化學(xué)平衡狀態(tài)所致。

3、NH3和HCN對大氣環(huán)境的影響

    在處理廢水過程中,必然會生成NH3并逸入氣相,但逸出氣相的NH3的總量遠(yuǎn)小于氰酸鹽全部水解產(chǎn)生的NH3,這是因?yàn)榍杷猁}在處理氰化物的有限反應(yīng)時間里不能全部水解,而且生成的氨一部分會以NH4+形式存在于廢水中,一部分以Cu(NH3)42-形式存在,故反應(yīng)廢氣中NH3濃度有限,由于反應(yīng)過程中不可避免地要揮發(fā)出HCN,其數(shù)量占氰化物濃度的2%左右,廢氣HCN濃度必然超過國家規(guī)定的工業(yè)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(0.3mg/m3)。因此廢氣必須外排,不得直接排到車間室內(nèi)。這方面資料較少,可信度低,故應(yīng)根據(jù)實(shí)測結(jié)果考慮是否崐應(yīng)安裝風(fēng)機(jī)把廢氣排到室外或采取其它措施。氨的濃度也和反應(yīng)pH值及廢水氰化物濃度有關(guān),pH值越高,NH3的揮發(fā)量越大。據(jù)實(shí)測,當(dāng)廢水含氰化物400mg/L時,各反應(yīng)槽排氣總管NH3濃度為20~25.3mg/m3,蘇連的工業(yè)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)為30mg/m3,美國為35mg/m3。

    當(dāng)上述氣體外排進(jìn)入空氣時,由于量不大,不會產(chǎn)生環(huán)境污染。

五、二氧化硫—空氣氧化法工藝及設(shè)備

    二氧化硫—空氣氧化法處理含氰廢水(漿)的工藝根據(jù)SO2的加入形式不同以及是否加銅催化劑而有所不同,其原則工藝裝置如圖5-2所示,由銅鹽溶液、石灰乳制備和計(jì)量裝置、SO2制備和計(jì)量裝置以及反應(yīng)器構(gòu)成,其中SO2制備和計(jì)量裝置根據(jù)采用的SO2形式不同有很大不同。反應(yīng)器為能充氣和攪拌的類似于浮選槽的裝置。

1、二氧化硫制備與計(jì)量裝置

    采用含SO2廢水時,如果廢氣含SO2大于2%,可直接加入到反應(yīng)器中,只需配備計(jì)算儀表(轉(zhuǎn)子流量計(jì)或孔板式流量計(jì))。當(dāng)廢氣壓力不足時,可配備鼓風(fēng)機(jī)增加。如果SO2濃度低或濃度波動較大,先把SO2吸收,以亞硫酸或其鹽的水溶液形式輸送到反應(yīng)槽。其大優(yōu)點(diǎn)是SO2加量穩(wěn)定,易控制。吸收SO2的設(shè)備可以是吸收塔,文丘里管式吸收器。

    使用含SO2固體藥劑時,只要把藥劑溶于水制備成溶液通過計(jì)量加入反應(yīng)槽崐即可,可配制10%溶液。制備槽應(yīng)是防腐設(shè)備,如使用玻璃鋼、碳鋼涂2~3層環(huán)氧樹脂、使用PVC槽或水泥槽。

    當(dāng)使用燃硫爐自制SO2時,首先應(yīng)冷卻降溫,同時使未反應(yīng)的硫蒸氣冷凝沉淀下來,由于產(chǎn)生的SO2濃度較高,可直接加入反應(yīng)槽,當(dāng)然也可以先制成水溶液,再加入反應(yīng)槽,這部分設(shè)備由于使用溫度高,更應(yīng)認(rèn)真考慮防腐問題。

    如使用液體SO2,其設(shè)備與使用液氯時相同。

2、銅催化劑制備、計(jì)量裝置

    先把銅鹽(如CuSO4.5H20)配成10%溶液。然后再經(jīng)流量計(jì)計(jì)量崐加入反應(yīng)器。這部分設(shè)備防腐尤為重要,10%CuSO4.5H20溶液對鋼鐵的腐蝕速度達(dá)0.5cm/d。所以必須采用防腐設(shè)備,如使用玻璃鋼、涂敷環(huán)氧樹脂、PVC等材料制造攪拌槽、管道、閥門。

3、石灰乳制備

    石灰乳制備方法與氯氧化法一章相同。當(dāng)氰化物濃度不高,SO2耗量不太大時,可一次性加入石灰乳,以便于簡化控制反應(yīng)pH值的系統(tǒng)。

4、空氣供應(yīng)

    反應(yīng)所必需的氧是由空氣提供的,這就要求向廢水(漿)中充入足量的空氣,由于空氣溶于廢水是兩相反應(yīng),受液膜傳質(zhì)速度控制,溶解速度很低,故空氣應(yīng)以微小氣泡在整個反應(yīng)過程中不斷地充入廢水中,比較的充氣設(shè)備是慢速攪拌槽內(nèi)設(shè)氣體分布設(shè)備,當(dāng)然也可用其它類型的充氣設(shè)備,不過當(dāng)處理漿時,有些充氣方法受到限制,充氣的方式與反應(yīng)的電耗密切相關(guān)。

5、二氧化硫—空氣氧化法的反應(yīng)器

    除要求能使空氣以微小氣泡均勻分布于廢水中,其它反應(yīng)條件與氯氧化法所用反應(yīng)器要求相同。反應(yīng)器應(yīng)密閉,防止HCN等氣體污染操作環(huán)境,為提高處理效果,應(yīng)該用幾臺反應(yīng)器串連,與浮選機(jī)不同,反應(yīng)槽可做得比浮選槽尺寸大,深度也有較大增加,因而處理能力比浮選機(jī)大得多。

6、反應(yīng)控制設(shè)備

    目前國外采用pH值調(diào)節(jié)儀表控制石灰乳加量,均采用人工調(diào)節(jié)。外尚無有關(guān)自動檢測處理效果的自動在線儀表,均靠人工分析處理后廢水中氰化物含量的方法調(diào)藥劑的加量。滯后很大,因此,常常發(fā)生因加藥量不合適而造成處理效果變差的現(xiàn)象。為解決這個問題,可設(shè)較大的均合池,使廢水氰化物濃度在短時間內(nèi)波動較小。

六、二氧化硫—空氣氧化法的生產(chǎn)實(shí)踐

1、某氰化廠,采用冶煉煙氣為SO2源的二氧化硫—空氣氧化法,日處理含氰廢水200m3,廢水組成,見表 4。

表 4 某氰化廠廢水組成

廢水組成      CN-       Cu        Pb       Zn        pH

濃度(mg/L)  380~430  450~680  8~15.5  254~380  11

    煙氣含SO23.5~5.5%(V/V)。直接由羅茨風(fēng)機(jī)加壓,然后送入反應(yīng)槽,

                ↓        ↓

    反應(yīng)pH值控制在6~9范圍,SO2耗量按SO2/CN-計(jì)算,在12~15范圍,石灰耗量7kg/m3,空氣加量50m3/m3廢水,廢水廢水中銅濃度較高,沒有再加入銅鹽。四臺反應(yīng)槽串連,總反應(yīng)時間約40分鐘,處理后廢水CN-<0.5mg/L,重金屬僅銅有時超標(biāo)(2.83mg/L)。尚未總結(jié)出銅超標(biāo)的規(guī)律以及避免方法。

2、某氰化廠,其貧液先用酸化回收法處理,處理后的廢水用以焦亞*為SO2源的二氧化硫—空氣氧化法處理。反應(yīng)條件:Ph7~10,四臺反應(yīng)器,其中前三臺加焦亞*溶液,前兩臺加硫酸銅溶液,總反應(yīng)時間1h,CN-濃度60~80mg/L,消耗五水硫酸銅0.6kg/m3,焦亞*1.2kg/m3,電4.7kwh/m3。車間排放口氰化物濃度低于2.0mg/L。工藝流程如圖5-2。存在的問題是結(jié)垢嚴(yán)重。

3、國外某氰化廠,用焦亞*為SO2源的二氧化硫—空氣氧化法處理含氰廢水,處理效果見表 4。

 

 

 

 

 

 

 

 

表 4 國外某氰化廠廢水處理效果

    水組成成份            CNT-    Cu   Fe  Zn

    理前濃度(mg/L)  366    36.5  46.8  62

    理后濃度(mg/L)  0.69   0.06  0.27  0.3

    該氰化廠1985年全年共處理廢水22123m3,處理總時間為2169小時,除去氰化物8.28t,消耗焦亞*63.75t,石灰32t,硫酸銅(CuSO4.5H20)1.72t。

    工業(yè)試驗(yàn)表明,二氧化硫—空氣氧化法處理效果(除SCN-不能除去外)比較令人滿意,但存在電耗過高的缺點(diǎn),另外,由于處理后廢水COD增加、DO降低,能否直接返回氰化廠使用,尚無報(bào)道。

    二氧化硫—空氣氧化法還有許多研究工作有待我們?nèi)プ?,該方法在今后幾十年?nèi)可能成為處理低濃度含氰廢水的主要方法。主要問題是催化劑硫酸銅價(jià)格過高,反應(yīng)電耗過高。

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